张旭
- 作品数：13 被引量：75H指数：6
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- 发文基金：国家自然科学基金教育部“新世纪优秀人才支持计划”国家重点基础研究发展计划更多>>
- 相关领域：化学工程理学石油与天然气工程环境科学与工程更多>>
- 煤制天然气甲烷化工艺温控优化被引量：3
- 2016年
- 建立了甲烷化反应绝热温升模型，推导了绝热操作线，探讨了循环比对甲烷化工艺的影响。计算结果表明，当反应温度低于600℃时，CO平衡转化率可达95%，随着温度继续升高，平衡转化率迅速下降，当温度为850℃时，其平衡转化率为零。经过5级无循环绝热反应器后，CO转化率达到99.9%，一级反应器出口温度811.35℃，反应温升达531.35℃。循环比0~1范围内，经过五级反应器后，CH4产率大于97.8%，得到的产品气高位热值≥35.35MJ/m3，远高于GB17820-2012要求的二类质量标准，比较接近于一类质量标准。设置循环工艺能够显著降低床层温度。
- 张旭王子宗
- 关键词：循环比甲烷化反应温度控制
- 等离子体引入方式对强化制备二氧化碳重整甲烷反应的Ni/γ-Al_2O_3催化剂的影响被引量：17
- 2009年
- 采用等离子体技术强化制备了Ni/γ-Al2O3催化剂,以CO2重整CH4为模型反应考察了等离子体引入方式对催化剂性能的影响,并采用H2-TPR,BET,CO2-TPD,XRD,CO2-TPSR,TGA及XPS技术对催化剂进行了表征.研究结果表明,与常规焙烧的催化剂相比,在氢气还原过程前引入氮气等离子体处理能有效提高催化剂的低温反应活性.N2气等离子体处理使前驱体中的硝酸盐能在温和条件下分解,并使催化剂具有较强的还原能力和较大的比表面积.先进行N2气等离子体处理再进行H2气还原的催化剂,其活性组分的分散度显著提高,对CO2的吸附量也明显增加,并且反应后催化剂上的积炭量比常规催化剂上的显著降低,形成比较单一的碳物种.
- 郭芳储伟石新雨张旭
- 关键词：镍基催化剂等离子体积炭
- 二氧化碳甲烷化用镍基催化剂助剂改性研究进展被引量：9
- 2015年
- 介绍了贵金属、碱土金属、稀土金属以及过渡金属助剂等对活性镍基催化剂的分散度、还原度、双金属合金协同效应、镍基催化剂结构稳定性及其对CO2甲烷化反应速率和产物选择性的影响研究进展。较系统地分析了这些助剂改性镍基催化剂的作用机制。提出了非贵金属助剂以及复合助剂将是CO2甲烷化用镍基催化剂助剂研发的发展方向。
- 张旭王子宗陈建峰
- 关键词：甲烷化反应二氧化碳镍基催化剂助剂甲烷
- 甲醇钠引发的环氧乙烷开环聚合反应过程被引量：10
- 2009年
- 运用密度泛函理论(DFT)的Dmol3方法,计算了甲醇钠引发的环氧乙烷开环聚合的反应过程.并运用前线轨道理论对该聚合反应的各步反应历程进行了分析.计算结果表明,链引发为无能垒的放热反应,放出的能量达到92.560 kJ.mol-1,而链增长过程则需越过100.951 kJ.mol-1的反应能垒,链增长物种与环氧乙烷的前线轨道相对称,可以使开环聚合反应继续进行下去.当向反应体系中加入草酸、磷酸等质子酸时,会立即发生链终止反应.此外,还对链增长过渡态的合理性进行了确认,绘出了相应的反应势能曲线.
- 张旭储伟陈建钧戴晓雁
- 关键词：环氧乙烷前线轨道过渡态密度泛函理论
- 煤基合成气甲烷化用镍基催化剂失活热力学和抗失活预测被引量：6
- 2016年
- 利用热力学数据对煤基合成气甲烷化用镍基催化剂硫中毒以及积炭热力学进行了详细的计算。计算发现,活性金属Ni、Mo在甲烷化反应条件下与H_2S、COS发生反应是自发进行的过程。10^(-10)数量级分压的H_2S含量、10^(-14)数量级分压的COS含量即可使镍金属活性组分生成硫化镍而使催化剂失活;当Mo作为助剂添加到Ni基催化剂时,硫含量不能超过10–6数量级。不同温度区间发生的积炭反应类型不同,当温度为633.15~898.15K时,积炭反应主要以CO歧化反应、CO还原反应为主;898.15~983.15K时以CH_4裂解反应为主。另外,在0.1MPa下,添加摩尔分数为11.11%及以上含量水蒸气可以避免积炭。
- 张旭王子宗陈建峰
- 关键词：甲烷化反应热力学失活催化剂
- CO_2甲烷化制替代天然气热力学计算与分析被引量：5
- 2016年
- 利用模拟软件ASPEN PLUS(V7.3),基于Gibbs自由能最小法,建立了CO_2甲烷化制替代天然气反应体系的热力学计算模型,获得了甲烷化过程中各组分的平衡组成和主要反应的标准平衡常数。计算结果表明,CO_2转化率随压力升高而增加,随温度升高先降低后逐渐升高。温度低于400℃、压力3.0 MPa有利于CO_2甲烷化反应。CO含量较高时,CO甲烷化反应速率大于CO_2甲烷化反应速率。在0.1 MPa下,温度低于625℃时,CO优先发生甲烷化反应。当温度高于625℃后,CO_2转化率高于CO转化率。当体系中CO含量不高于2.00%(x)时,CO_2甲烷化反应无积碳现象发生;当CO含量超过2.00%(x)、温度低于600℃时,反应出现明显积碳。
- 张旭王子宗
- 关键词：二氧化碳甲烷化热力学分析
- 分子模拟在二氧化碳转化研究中的应用被引量：1
- 2013年
- 本文介绍了国内外近年来运用分子模拟技术辅助CO2转化研究的部分工作,主要包括CO2分子在金属原子、团簇、金属表面上的吸附活化以及CO2催化转化的反应路径分析等。分子模拟作为一种有效的分子水平认识工具将在CO2的俘获、封存、利用和储存(CCUS)研究领域中发挥着越来越重要的作用。
- 张旭储伟
- 关键词：二氧化碳转化分子模拟相互作用活化反应机理
- 煤基合成气制替代天然气甲烷化工艺优化
- 2017年
- 甲烷化工艺是煤制SNG路线关键工艺过程之一。通过深入分析甲烷化反应特点,讨论了CO转化率随反应温度的变化关系,探讨了循环比、反应器串并联设置对甲烷化工艺的影响。结果表明:经过3级无循环绝热反应器后,CO转化率达到99.49%,一级反应器出口温度811.35℃,反应温升达531.35℃。三级串并联工艺中各级反应器之间的温差较一返循环工艺、二级串并联工艺低,调控温差范围较一返循环工艺、二级串并联工艺范围更大,反应器串并联设置越多,在调节反应温度方面具有更好的灵活性。在相同处理量情况下,三级串并联的循环量和压缩机功耗都明显小于前两者,其优越性显著。
- 张旭
- 关键词：合成天然气绝热温升循环比甲烷化反应
- 煤基合成气甲烷化反应过程的热力学计算与分析被引量：3
- 2016年
- 建立了煤基合成气甲烷化反应过程基于吉布斯自由能最小法的热力学计算模型。考察了温度、压力对CO,CO_2单独及同时甲烷化反应的影响,探讨了原料气脱碳处理后,CO_2摩尔分数对CO转化率、CH_4选择性、CH_4产率及积炭的影响。结果表明,低温高压有利于甲烷化反应。在多数情况下CO转化率要高于CO_2,尤其是温度低于600℃时,CO甲烷反应比CO_2更容易发生;随着温度进一步升高,CO_2转化率明显上升,而CO转化率迅速下降。另外,当原料气中CO_2摩尔分数低于2.44%时对积炭无影响,对CH_4的选择性和产率降幅小于10%,在脱碳工艺中可以不予脱除。
- 张旭王子宗
- 关键词：甲烷化反应热力学分析合成气
- 煤制替代天然气甲烷化反应原料气模值优化被引量：1
- 2016年
- 通过对甲烷化反应过程的影响因素和反应特点分析发现,入口原料气模值对甲烷化反应过程有着显著的影响。根据耗氢平衡关系,推导出甲烷化反应原料气摩尔组分的模数公式;基于天然气产品的质量指标,计算得到煤基合成气中合理的CO_2干基体积分数百分比为0.1%~2.9%,CO/CO_2体积比为7~11。在一定范围内,原料中H_2的转化率随CO_2含量的增加而提高。另外,还定量分析了补碳对提高原料中H_2转化率的影响。
- 张旭
