李凤义 作品数:5 被引量:6 H指数:2 供职机构: 天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 更多>>
磷镍复合改性HZSM-5催化乙醇脱水制乙烯积炭行为研究 被引量:2 2016年 开发了镍改性HZSM-5,对分子筛进行了孔道和酸性的初步调变,在260℃下获得了较高的活性和选择性,但存在的问题是寿命较短,易积炭失活。因此,在Ni-HZSM-5的基础上,继续采用等体积浸渍法制备了不同磷酸负载量的复合改性HZSM-5,虽然提高了催化性能,但是仍然存在着失活的问题。通过对催化剂失活原因分析表明,反应过程中并没有发生磷的流失,且积炭对比表面积和孔道结构的影响较小,研究认为催化剂失活主要是由积炭对酸性位的覆盖导致。对积炭过程和积炭物种进行研究发现,随反应时间延长,催化剂表面积炭速率越来越低,且高温型积炭在积炭中所占比重逐渐增加,说明积炭不饱和度增加。积炭物种主要是含碳碳双键的烯烃聚合物、芳香族化合物和含酯基的物质。 李翔 刘宗章 张敏华 张敏华关键词:乙烯 生物乙醇 积炭 磷镍复合改性HZSM-5催化乙醇脱水制乙烯 乙烯是最重要的有机化工原料之一。近年来,随着生物质发酵制乙醇技术的快速发展,由乙醇脱水制乙烯的工艺路线得到了研究人员的广泛关注。乙醇脱水制乙烯催化剂的性能是决定此路线经济性的一个重要因素。ZSM-5分子筛作为乙醇脱水制乙... 李凤义关键词:HZSM-5催化剂 乙醇脱水 乙烯 文献传递 乙醇脱水制乙烯HZSM-5分子筛催化剂的过渡金属改性研究 沈德建 刘宗章 李凤义 李桂明 张敏华关键词:HZSM-5分子筛 乙醇脱水 乙烯 离子交换 镍改性HZSM-5催化乙醇脱水制备乙烯 被引量:3 2013年 在前期研究工作的基础上,通过正交实验对离子交换法制备Ni-HZSM-5的离子交换液浓度、交换温度和交换次数3个因素进行了考察。结果表明:硝酸镍溶液浓度为0.4 mol/L,交换温度为80℃,交换次数为2次时,制备的Ni-HZSM-5催化乙醇脱水制乙烯的效果最好。其中硝酸镍浓度对乙醇转化率和乙烯选择性的影响都最大。选取了3个催化剂和未改性的HZSM-5分别进行了XRD、BET和Py-TPD表征。最后对最佳条件下制备的Ni-HZSM-5进行了稳定性测试,15 h内乙醇转化率和乙烯选择性保持大于95%,催化性能得到显著提高。 李凤义 刘宗章 沈德建 沈德建关键词:乙醇 乙烯 离子交换 HZSM-5 磷镍复合改性HZSM-5催化乙醇脱水制乙烯 被引量:1 2015年 在离子交换法制备的Ni改性HZSM-5的基础上,采用等体积浸渍法引入不同含量的H3PO4改性,制备了磷镍复合改性的HZSM-5并用于乙醇脱水制乙烯。采用XRD、N2吸附脱附、PyTPD、27Al MAS NMR等表征手段考察了改性对分子筛的影响。结果显示:P添加后促进了骨架铝的脱离,导致强酸量进一步减少,提高了催化剂的使用寿命。活性评价结果表明,以8%磷酸改性的催化剂催化效果最好。然后考察了反应条件对其催化乙醇脱水制乙烯的影响,得到最适宜反应条件为温度260℃、质量空速1.5 h-1、进料乙醇体积分数为50%。在此条件下进行了稳定性测试,50 h内乙醇转化率大于97%,乙烯选择性高于98%,和仅用镍改性相比稳定性显著提高。 李凤义 刘宗章 张敏华关键词:乙醇 乙烯 HZSM-5 磷酸