高宇
- 作品数:7 被引量:19H指数:2
- 供职机构:河北工业大学化工学院更多>>
- 发文基金:国家自然科学基金更多>>
- 相关领域:理学化学工程更多>>
- MCM-41负载甲基三氧化铼的制备及其对环氧化反应的催化性能被引量:7
- 2012年
- 通过多步接枝法将双吡啶-甲基三氧化铼配合物负载到MCM-41上,获得多相化的甲基三氧化铼催化剂.通过傅里叶变换红外光谱、紫外-可见漫反射光谱、元素分析、原子吸收、X-光射线衍射以及氮气吸附等方法对负载催化剂进行了表征.将其用于过氧化氢、尿素过氧化氢络合物环氧化环己烯、苯乙烯以及1-辛烯的催化剂,显示很高的催化活性和环氧化物选择性,但循环使用性能较差.
- 刘晓莉张月成高宇赵继全
- 关键词:MCM-41甲基三氧化铼环己烯环氧化
- 甲基三氧化铼在MCM-41中的组装及其对烯烃环氧化反应的催化性能被引量:2
- 2009年
- γ-(三乙氧基硅基)丙胺与MCM-41反应,得到氨丙基化的MCM-41,进而利用氨基与2-吡啶甲醛的缩合反应制得双氮螯合配体修饰的MCM-41;利用双氮螯合配体与甲基三氧化铼(MTO)的配位,实现MTO在MCM-41上的组装.X射线光电子能谱(XPS)分析表明,铼主要以+Ⅶ价态存在;傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外漫反射光谱(DRUV-vis)分析结果证明了配体与铼之间配位键的形成;X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)以及氮气吸附结果表明,MCM-41引入官能团以及MTO组装后,其六方一维孔道结构得到保持,但孔体积、比表面积以及孔径发生明显变化.此外,还利用元素分析以及原子吸收等方法分析了组装材料中碳、氢、氮以及铼的含量.分别以30%双氧水、过氧化氢尿素复合物(UHP)为氧化剂,考察了其对不同烯烃环氧化反应的催化性能.当以UHP为氧化剂在25°C对环己烯环氧化时,反应的转化率约为50%,选择性大于99%;而在同样温度下,以30%双氧水对环己烯环氧化时,反应的转化率约为40%,选择性约为20%.较低的催化活性是由于底物在MCM-41中传质较慢,而组装的MTO又在环氧化条件下分解所致.
- 邱传将张月成高宇赵继全
- 关键词:甲基三氧化铼MCM-41环氧化环己烯
- 双氮席夫碱配体对甲基三氧化铼催化烯烃环氧化反应的影响被引量:9
- 2009年
- 利用2-吡啶甲醛、6-甲基-2-吡啶甲醛或6-异丙基-2-吡啶甲醛与对甲基苯胺缩合制得双氮席夫碱配体,考察了席夫碱配体以及溶剂和温度对甲基三氧化铼(MTO)催化不同结构烯烃环氧化反应的影响.结果表明,这些席夫碱配体与MTO构成的催化剂体系在甲醇溶剂中的催化性能最好,双氮配体能显著提高环氧化反应的选择性.当以甲醇为溶剂,环己烯为底物,在–10oC反应12h时,环己烯转化率和环氧化物选择性均可达100%.席夫碱的配位能力越强,越有利于提高环氧化物选择性,而其配位能力取决于吡啶环中6-位取代基的电子和立体结构.给电子能力较强和空间位阻较小的烷基对应的配体的配位能力较强.
- 高宇张月成赵继全
- 关键词:甲基三氧化铼席夫碱烯烃环氧化
- 正辛醇作为萃取剂回收废水中低浓度的DMF被引量:1
- 2017年
- 采用高沸点的正辛醇作为低浓度N,N-二甲基甲酰胺(DMF)废水回收处理的萃取剂。在常压,温度分别为25、30℃时,测得DMF-水-正辛醇三元物系的液液平衡数据,得到该平衡体系的两相组成。采用NRTL和UNIQUAC方程对实验数据进行关联,其中使用UNIQUAC模型的预测值和实验值的最大偏差较小,所以UNIQUAC模型更适合预测该三元体系。使用Aspen Plus对废水DMF回收处理的工艺过程进行模拟,利用单因素分析对各个操作参数进行优化,与传统的工艺流程进行能耗对比,冷凝器负荷减少约65%,再沸器负荷减少约55%。
- 李春利高宇辛彦荣
- 关键词:液液平衡
- 6-烷基-2-吡啶甲醛及其希夫碱衍生物的合成被引量:1
- 2009年
- 羧酸经酰氯化、酰胺化和环合制得2-甲基-6-烷基吡啶(3);3经氧化、乙酯化、还原及氧化合成了3个6-烷基吡啶甲醛(7);7与烷基苯胺缩合合成了一系列希夫碱(其中8个为新化合物),其结构经UV-Vis,1HNMR,FT-IR和MS表征。
- 邱传将高宇张月成张一宁赵继全
- 关键词:烷基吡啶希夫碱苯胺
- 嵌入式仲胺化MCM-41负载手性环己二胺Salen MnⅢ配合物用于不对称环氧化反应的研究被引量:2
- 2010年
- 通过共聚法合成了嵌入式仲胺官能化的MCM-41,利用接枝法制备出介孔分子筛MCM-41负载的手性Salen Mn(Ⅲ)催化剂.采用FT-IR、DRUV-Vis、XRD、N2吸附、ICP等手段对其进行了表征.以其为催化剂,次氯酸钠、间氯过氧苯甲酸为氧化剂,分别用于苯乙烯、1,2-二氢化萘、顺--甲基苯乙烯以及-甲基苯乙烯等非官能团化烯烃的不对称环氧化反应.当以间氯过氧苯甲酸为氧化剂时,催化剂显示较高的转化率、环氧化物选择性和对映体过量值,但与相应的均相催化剂比,负载后催化剂活性和对应选择性都有所降低.同时对催化剂的循环使用性能进行了考察,发现络合物在催化反应过程中分解是催化剂失活的主要原因.
- 高宇张月成王卫育赵继全
- 关键词:固相化不对称环氧化
- 甲基三氧化铼(Ⅶ)席夫碱配合物的合成与晶体结构被引量:2
- 2009年
- 甲基三氧化铼(Methyltrioxorhenium.简称MTO)是一种新型高效的过渡金属有机化合物催化剂。近年来,它在烯烃复分解反应、醛烯化反应、Diels-Alder反应以及烯烃、醇、含磷硫有机化合物氧化等反应中显示出优良的催化性能。其中以双氧水为氧化剂的烯烃环氧化反应备受关注。
- 高宇张月成赵继全
- 关键词:席夫碱晶体结构