赵瑾
- 作品数：7 被引量：9H指数：1
- 供职机构：中国科学技术大学更多>>
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- 相关领域：理学一般工业技术电子电信自动化与计算机技术更多>>
- Rh氧化物团簇向单原子的原位自适应演化被引量：1
- 2023年
- 负载型金属催化剂在催化过程中通常会发生相变、烧结、表面重构和解离为单原子等变化.这样的结构演化不仅可以由温度诱导,也可以由反应产生的吸附物种诱导.然而,结构的变化对催化剂的影响存在两面性,既可能因此形成新的活性位点,也可能导致催化剂失活.因此,希望催化剂在反应中进行适应反应环境的结构演化,从而形成更高效的活性位点.结构演化的途径可以是金属物种直接在催化剂表面迁移,即固-固路径;也可以是催化剂表面原子浸出到溶液中,即固-液路径.揭示具体催化剂的演化路径,对催化剂的设计与改良有重要意义.本文通过浸渍-煅烧法将RhOx团簇负载在Al_(2)O_(3)上.然而,该催化剂在氢甲酰化初始阶段并不具备反应活性,但其在反应过程中由CO诱导,原位演化成了具备催化活性的缺陷位点与Rh单原子.活化后的催化剂在110℃,30 bar合成气的条件下,丙烯氢甲酰化的比活性达到了3.0×10^(4)mol molRh^(-1)h^(-1).通过高角环形暗场像-扫描透射电子显微镜观察了活化前后催化剂表面RhOx团簇的结构变化和Rh单原子的形成,利用X射线光电子能谱、X射线吸收精细结构谱和原位漫反射傅里叶变换红外光谱观察了催化剂价态和配位结构的变化以及CO气体处理对催化剂的直接影响,结果表明,催化过程中没有形成Rh-Rh金属键,从而避免了Rh的团聚失活;通过电子顺磁共振测试研究了催化过程中催化剂表面缺陷浓度随时间的变化.通过电感耦合等离子体-原子发射光谱验证了Al_(2)O_(3)和CeO_(2)均能吸附均相Rh物种,并引入吸附能力更强的CeO_(2)捕获氢甲酰化反应中从Rh/Al_(2)O_(3)固体进入溶液中的Rh物种,利用CO探针红外检验了Rh的配位情况,证实了Rh物种的溶解-再吸附演化过程.对Rh/Al_(2)O_(3)的热过滤实验结果表明,均相Rh物种提供了18.6%的总活性,但回收后催化剂的活性损失和Rh含量的�
- 蒲正天殷海滨马新龙赵瑾曾杰
- 关键词：氢甲酰化反应团簇单原子
- 基于非绝热分子动力学对TiO_2表面激发态研究
- 纳米尺度的二氧化钛光催化水分解技术是一项非常有前景的技术,尤其是在低碳和环境友好的太阳能制氢领域。对于光解水这个过程,研究二氧化钛表面的电子结构和光激发载流子动力学是非常重要的。而非绝热分子动力学普遍存在于此类过程中,描...
- 褚维斌郑奇靖赵瑾
- 关键词：非绝热空穴
- 文献传递
- 二维层状As_(2)S_(3)层间键合诱导超快激发态本征局域化
- 2023年
- 具有强激子效应的二维层状材料为研究二维极限下的激发态激子行为提供了极好的平台.虽然传统二维层状半导体(如过渡金属二硫族化物)中的激子动力学已经被广泛研究,但对具有强电子/激子-声子耦合的二维层状半导体中的激子特性和动力学知之甚少.本文通过实验和理论相结合的方法,以二维层状As_(2)S_(3)为模型,揭示了由强激子-声子相互作用驱动的本征高度局域化的激子.结果表明,As_(2)S_(3)中光激发电子/空穴电荷在~110飞秒内自发局域化,产生了较大Stokes位移和较宽的光致发光.理论计算表明层间的硫原子之间光激发形成一定的层间键,引发晶格畸变和载流子局域化.本研究为理解二维半导体中激子和晶格动力学之间复杂的相互作用提供了一个全面的物理图像,对其光电特性和应用具有重要意义.
- 李旭峰姚莉陶卫健赵瑾朱海明
- 关键词：晶格畸变极化子
- STM图像的理论模拟被引量：7
- 2000年
- 本文简要综述了STM基本理论和模拟方法 ,着重介绍了我们的一些工作 ,构造团簇模型和采用第一性原理方法 (DV LDF) ,模拟出不同取向C60 和它吸附在金属和半导体表面的STM图像 。
- 李群祥杨金龙赵瑾侯建国朱清时
- 关键词：STM图像碳60
- 基于深度学习方法研究分子/固体界面量子化质子耦合的电荷转移过程被引量：1
- 2023年
- 【目的】理解分子与固体界面发生的超快电荷转移物理机制,对于提升太阳能电池以及光催化反应的能量转化效率起着至关重要的作用。【文献范围】在许多含有氢元素的分子/固体界面,分子会以一定结构吸附,分子中的氢会在固体表面形成氢键网络。由于氢元素具有很轻的质量,同时,它在分子中常常以质子的形式存在,因此人们常常可以在分子/固体界面观察到质子电子耦合在一起的电荷转移过程,而这类过程中质子的核量子效应(Nuclear quantum effects,NQEs)无法被忽略。最近,我们发展了结合路径积分分子动力学(Path-integral molecular dynamics,PIMD)与非绝热分子动力学(Nonadiabatic moleculardynamics,NAMD)的计算方法RP-NAMD,可以有效地研究质子电子耦合的电荷转移过程。然而,其中PIMD/RPMD的巨大计算量限制了这类方法在真实体系中的应用。【方法】在本文中,我们利用深度学习方法,大幅度减小了PIMD/RPMD的计算量,使得RP-NAMD可以应用于更大的体系,并可以用来研究更长时间尺度的动力学过程。为了验证新的方法,我们选择了甲醇/二氧化钛界面作为原型体系,并研究了核量子效应在界面质子耦合的电荷转移过程的重要作用。【结论】总之,本文基于深度学习,为大家提供了一种实用的、可以用来研究核量子效应与载流子动力学耦合效应的计算方法。
- 涂又友郑奇靖赵瑾
- 团簇及单分子隧道结的理论研究
- 近年来,纳米量级的团簇以及单分子由于其特殊的物理化学性质日益成为研究的热点.而由于人们对单分子器件的设想使得研究纳米量级的团簇和单分子的电子结构以及电子输运性质成为尤其重要的研究方向.该文主要论述了三个方面的工作:利用密...
- 赵瑾
- 关键词：团簇
- 文献传递
- 凝聚态体系中激发态载流子动力学研究
- 2021年
- 激发态动力学是凝聚态物理中至关重要且富有挑战的科学问题,不仅需要从时间、空间、能量和动量等多个维度来描述,同时还需要考虑各种准粒子的相互作用以及多体效应.本文聚焦凝聚态体系激发态动力学的理论和应用研究,结合含时密度泛函、GW-BSE与面跳跃方法,发展了激发态动力学第一性原理计算软件Hefei-NAMD,构建了可以同时从时间、空间、动量、能量、自旋等多个维度研究凝聚态体系激发态动力学的理论和程序框架,并实现了自旋分辨的GW+real-time BSE(GW+rtBSE)激子动力学.利用这套方法,研究了凝聚态体系激发态动力学的许多问题,包括界面电荷转移动力学、电子空穴复合动力学以及二维TMD材料的谷激子动力学等.这些研究从第一性原理计算的角度,模拟激发态载流子在实空间、能量空间和动量空间的含时演化,为凝聚态体系的激发态动力学及准粒子耦合过程提供了深刻细致的理解.
- 郑镇法蒋翔褚维斌张丽丽郭宏礼赵传寓王亚南王傲雷郑奇靖赵瑾
