国家自然科学基金(50506030) 作品数:9 被引量:44 H指数:4 相关作者: 王铁军 吴创之 李宇萍 吕永兴 马隆龙 更多>> 相关机构: 中国科学院 中国科学院研究生院 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 广东省自然科学基金 中国科学院知识创新工程重要方向项目 更多>> 相关领域: 动力工程及工程热物理 化学工程 理学 更多>>
SiO2/HZSM-5对钴基催化剂费托合成汽油烃类的影响 被引量:5 2008年 以硅胶和HZSM-5分子筛为载体制备了钴基催化剂,在固定床上进行费托合成反应。考察了中孔硅胶和微孔HZSM-5的结合形式及载体和钴粒子间相互作用等对汽油类碳氢化合物合成的影响。结果表明催化剂具有一定的微孔和中孔结构对汽油类碳氢化合物合成有利,当硅胶中孔孔径适当时,HZSM-5均匀分布在大比表面硅胶上,使得催化剂同时具有中孔和微孔结构,具有较强的CO加氢反应能力和二次反应能力。实验中CO转换率达到83%,汽油类碳氢化合物选择性高达55%,其中异构烷烃选择性在10%以上。 李宇萍 王铁军 吴创之 李新军 吕永兴关键词:硅胶 HZSM-5 钴基催化剂 费托合成 镍基整体式催化剂重整净化生物制粗燃气性能的研究(英文) 2007年 以萘为焦油模型化合物,考察了镍基整体式催化剂上生物质粗燃气干重整和临氧重整的性能。镍基重整催化剂表现出良好的催化重整活性,焦油全部转化为H2、CO及微量轻质组分。在750℃下连续反应108h,未检测到反应器压降变化和CH4与焦油转化率下降,整体式催化剂表现出较好的活性和稳定性。 王晨光 王铁军 常杰 吕鹏梅关键词:整体式催化剂 等离子体催化耦合重整生物质燃气研究 被引量:2 2008年 采用分步浸渍法制备了Ni-Mg整体式催化剂,加入萘作为焦油模型化合物考察了低温等离子体耦合催化重整生物质粗燃气的性能,研究了放电条件及反应温度对催化重整制备合成气的调变作用.结果表明:高压高频放电产生等离子体耦合催化重整,对重整净化生物质粗燃气有明显效果.在重整温度为750℃,放电频率为22 kHz时CH_4的转化率可由催化重整时的86%提高到94%左右,放电条件下可以将合成气的H_2/CO比由1.06提高至1.15.温度对耦合重整影响较为显著,CH_4、CO_2的转化率均随温度的升高而升高,最高可分别达到94%和89%.加入脉冲电晕后生物质粗燃气中的焦油等复杂有机化合物的转化率达到99%以上. 王晨光 王铁军 马隆龙 高妍 张琦 吴创之关键词:低温等离子体 整体式催化剂 用于酯化反应的堇青石担载固体酸催化剂的制备工艺探索 2008年 以堇青石为载体担载固体酸催化剂活性组分,以乙酸与乙醇合成乙酸乙酯的反应为模型反应,考察多种制备条件对堇青石担载固体酸催化剂酯化活性的影响,筛选最佳制备工艺.结果表明,固体酸颗粒悬浊液性质均一、稳定,浸渍液中添加γ-Al2O3或聚乙二醇会阻碍催化剂表面活性的发挥.以悬浊液为浸渍液,1mol/LH2SO4溶液达50%(φ)的工艺条件下,堇青石担载固体酸催化剂酯化活性最高.堇青石表面担载的固体酸是酯化活性中心,全回流反应100min,乙酸的转化率达到79.2%,二次利用时转化率为一次转化率的95.6%.堇青石担载固体酸催化剂制备工艺的平行性和稳定性较好,催化剂外形规整,孔道均匀整齐,在保持高活性的同时,达到催化剂成型和提高酯化催化剂经济性的目的. 张琦 王铁军 吴创之 马隆龙关键词:固体酸 堇青石 催化酯化 浸渍法 分子筛改性Co/SiO2催化剂对Fischer-Tropsch合成汽油类烃的影响 被引量:4 2008年 在中孔SiO2中添加USY,HZSM-5,β分子筛组成双功能载体,并采用初湿浸渍法在载体上浸渍钴盐,制备了一系列分子筛改性的Co/SiO2催化剂,考察了分子筛的类型、HZSM-5分子筛的骨架硅铝比、HZSM-5分子筛在载体中的含量对Fischer-Tropsch合成汽油类烃(C5-12)的影响。实验结果表明,载体中SiO2和分子筛共同作用,提高了催化剂的活性,并使产物分布向汽油类烃偏移,其中,以HZSM-5分子筛改性的Co/SiO2催化剂的催化性能最好。HZSM-5分子筛改性催化剂对催化性能的影响受其骨架硅铝比的影响。当骨架硅铝比n(SiO2):n(Al2O3)=38、HZSM-5分子筛在载体中的质量分数为20%时,CO转化率达到80%以上,汽油类烃的选择性高达55%,其中异构烷烃的选择性在10%以上。 李宇萍 王铁军 吴创之 吕永兴 李海滨关键词:FISCHER-TROPSCH合成 分子筛 整体式催化剂催化重整净化生物质粗燃气性能研究 被引量:13 2007年 采用分步浸渍法制备了以Ni为活性组分的整体式催化剂,以萘为生物质焦油的模型化合物,考察了整体式催化剂催化重整生物质粗燃气的性能,通过元素分析、热重分析等方法对催化剂的表面积炭进行了研究。结果表明,在整体式催化剂作用下,108 h的连续反应中,CH4的平均转化率达到92%,最高达到93.8%。合成气H2/CO的摩尔比保持0.95左右,最高达到1.15,适合液体燃料合成。CO2的平均转化率为80%,最高达到88%。实验中添加萘模拟生物质焦油的成分,经检测焦油全部转化为H2、CO及微量轻质组分。反应连续进行108 h,未发现反应器压降变化和CH4与焦油转化率的下降,表明整体式催化剂具有较好的活性和抗积炭性能。 王晨光 王铁军 吕鹏梅 常杰 徐莹关键词:整体式催化剂 三种生物质气一步法合成二甲醚的比较 被引量:5 2008年 比较了由生物质气化衍生的3种原料气:气体(A)(以空气-水蒸汽气化生物质得到)、气体(B)(在NiO-MgO固溶体催化剂上,添加沼气重整气体(A)得到)和气体(C)(在生物质气(A)中添加H_2调变气体组分得到)在双功能催化剂上一步法合成二甲醚的性能。3种生物质气的氢碳比(f=(P_(H_2)-P_(CO_2))/(P_(CO)+P_(CO_2)))值分别为0.33、0.88、0.66,P_(CO)/P_(CO_2).分别为0.49、6.08、1.89,其中气体(B)和气体(A)在相同氢分压下,两种气体的CO转化率(X_(CO))、DME选择性(S_(DME))、DME时空产率(STY_(DME))之比分别为1.52、1.43和2.95。3种气体在各自最佳合成温度下,X_(CO)分别为33.5%,47.6%和51.3%,STY_(DME)顺序为气体(A)<气体(B)<气体(C),气体(A)的时空产率为0.18g·(mL·h)^(-1),仅为气体(B)的1/3。当空速为1500~6000h^(-1)时,空速增加,3种气体的STY_(DME)均随之增加。在空速为1500h^(-1)时,气体(B)和气体(A)的STY_(DME)之比为1.65;当空速为6000h^(-1),两种气体STY_(DME)之比增大为2.43。 李宇萍 王铁军 吴创之 吕永兴 李常河 椿范立关键词:生物质气 二甲醚 一步法 KCl气溶胶对整体式镍基催化剂重整性能的影响 2008年 采用分步浸渍法制备了以堇青石为载体的Ni-MgO/γ-Al2O3整体式催化剂,在800℃时,以300mL/minN2作为载气,将KCl沉积在催化剂上,考察碱金属盐气溶胶对Ni-MgO/γ-Al2O3整体式催化剂重整净化生物质燃气性能的影响,并利用ICP,BET,XRD和SEM等测试手段对沉积前后的催化剂性能进行表征.结果表明,KCl沉积后的催化剂比表面积降低,催化剂的活性受到影响,CH4转化率降低,H2/CO也略有降低.750℃时,在模拟生物质燃气中添加KCl气溶胶,经过17h,CH4的转化率由88.56%降至32%,重整后H2体积分数由35.09%降至26.74%,CO体积分数由33.19%降至29.78%;而未添加KCl时,经过60h,CH4转化率始终保持在90%左右,重整后各气体组分基本无明显变化。 高妍 王铁军 王晨光 张琦 吴创之 马隆龙关键词:催化重整 生物质合成气一步法合成LPG的实验研究 被引量:18 2008年 Synthesis of liquefied petroleum gas (LPG) from synthesis gas using hybrid catalyst consisting of methanol synthesis catalyst and USY or ZSM-5 was investigated in a fixed bed reactor. The composition of the hybrid catalyst had great effect on the activity and selectivity of the catalyst. The effect of reaction temperature (260℃~360℃),GHSV(1500h^-1~9000h^-1)were investigated. The results showed that the best reaction temperature of bifunctional catalyst which consisted of MeLi and ZSM-5 zeolite is 325℃, and the CO conversion achieved 72.28%. The hybrid catalyst, which consisted of ZSM-5 zeolite and methanol synthesis catalyst, demonstrated a highly activity for the formation of light hydrocarbon and the selectivity for C3 and C4 hydrocarbons was 23.90% and 19.06% respectively. 吕永兴 王铁军 李宇萍 吴创之 马隆龙关键词:LPG 催化剂 ZSM-5 USY