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铁镍磷化物催化剂在CO加氢制低碳醇反应中的应用(英文)被引量：2: 2012年; 通过程序升温还原法制备了一系列氧化硅负载的不同P/M(M=Fe和Ni)摩尔比的金属磷化物催化剂,在553K,5.0MPa和H2:CO=2(摩尔比)的反应条件下用固定床反应器测试了它们催化CO加氢反应性能.结果表明,在FePx/SiO2(x为P/M摩尔比)催化剂上,液相产物是以甲醇为主的低碳含氧化物的混合物.而在NiPx/SiO2催化剂上,气态产物主要为甲烷,液相产物绝大多数是甲醇.表征结果表明,磷化物催化剂上的Fe2P,Fe3P,Ni,Ni2P,Ni3P和Ni12P5晶相在反应条件下是稳定的,没有形成磷化物的金属铁,在反应后转变成碳化铁晶相.; 宋宪根丁云杰陈维苗董文达裴彦鹏臧娟严丽吕元; 关键词：一氧化碳加氢磷化镍氧化硅

金属粒径对锚合膦配体修饰的Rh/SiO_2催化剂氢甲酰化性能的影响被引量：3: 2016年; 在相同Rh担载量和P/Rh摩尔比的条件下,使用壳型催化剂制备技术制备了具有不同Rh粒径的锚合膦配体修饰的Rh/SiO_2催化剂,以乙烯氢甲酰化反应作为探针反应考察了催化剂的反应性能.结果表明,Rh粒径直接影响催化剂的催化性能:Rh粒径越小,催化剂活性越高,但诱导期越长.通过H2化学吸附、透射电子显微镜、N_2吸附-脱附等温线、原位红外光谱和固体^(31)P核磁共振技术对催化剂进行了表征,结果表明,随着Rh粒径的减小,活性物种铑膦配合物增多,但有效载体面积上的Rh颗粒浓度降低,使膦需要更多的时间和Rh配位形成配合物,从而导致诱导期增长.; 刘佳严丽姜淼丁云杰; 关键词：氢甲酰化反应

Effect of lengthening alkyl spacer on hydroformylation performance of tethered-phosphine modified Rh/SiO_2 catalyst被引量：5: 2016年; Rh/SiO2 catalysts with tethered-phosphines with different alkyl spacer lengths have been prepared,tested and characterized.Lengthening the alkyl spacer of the tethered-phosphine improved the flexibility of tethered-phospine,promoted the formation of active species and enhanced the activity of hydroformylation over other tethered-phosphine modified Rh/SiO2 catalysts.; 刘佳严丽姜淼李存耀丁云杰; 关键词：RHODIUM HYDROFORMYLATION

P/Rh比对PPh_3-Rh/SiO_2催化剂上丙烯氢甲酰化反应的影响被引量：3: 2011年; 研究了P/Rh比对PPh3-Rh/SiO2催化剂上丙烯氢甲酰化反应性能的影响.结果表明,当P/Rh比为15时,丙烯氢甲酰化反应性能最好,丙烯转化率为25.9%,产物丁醛正异比为14,转换频率为241h-1.PPh3-Rh/SiO2催化剂的固体31P核磁共振结果表明,在合成气气氛下,物理吸附的PPh3能够溢流到Rh/SiO2表面形成化学吸附的PPh3,从而促进了具有氢甲酰化活性的铑膦络合物的形成.Wilkinson催化平衡理论也很好地解释了本实验结果.; 严丽丁云杰刘佳朱何俊林励吾; 关键词：三苯基膦铑氢甲酰化

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国家自然科学基金(20903090)