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国家自然科学基金(20203016): 作品数：25 被引量：143H指数：8; 相关作者：刘化章霍超韩文锋赵波于凤文更多>>; 相关机构：浙江工业大学科尔盖特大学台州学院更多>>; 发文基金：国家自然科学基金浙江省自然科学基金中国石油化工集团公司资助项目更多>>; 相关领域：化学工程理学一般工业技术更多>>

Ba、K促进的活性炭负载钌基氨合成催化剂的活化过程被引量：4: 2007年; 采用TPR-MS技术研究了Ba(NO3)2/AC(AC:活性炭)、KNO3/AC和Ba-Ru-KNO3/AC在H2中的还原情况。实验结果表明,KNO3/AC和Ba(NO3)2/AC分别在400℃和350℃发生还原,生成N2O和N2两种较高价态的还原产物,且助剂的还原不完全。与Ba(NO3)2/AC和KNO3/AC相比,Ba-Ru-KNO3/AC催化剂在加入活性物质钌的情况下,不仅使助剂的还原温度显著降低,而且反应的主要产物也发生了变化,大部分的硝酸根离子被彻底还原成NH3。这可能是由于Ru的存在使氢发生溢流现象,氢活化能力增强,使催化剂表面富含还原所需活化氢物种,导致助剂在较低的温度下被彻底还原。由于Ru的催化作用,载体的甲烷化温度明显降低。提高还原温度虽然对催化剂中氯离子的脱除有利,但同时也会使钌晶粒长大烧结,抑制氨合成的活性。实验结果表明,在制备钌催化剂时,还原除氯的适宜温度为200℃左右。; 柴海芳韩文锋朱虹刘化章; 关键词：氨合成钌催化剂

活性炭对钌基氨合成催化剂活性的影响被引量：6: 2004年; 研究了不同活性炭的表面性质与钌基氨合成催化剂活性的关系。以不同种类的活性炭为载体制备的钌基催化剂,其活性有很大的不同。活性炭的表面结构和表面化学性质均会对催化剂性能产生重要影响。研究发现催化剂活性与活性炭比表面积,总孔容之间并没有直接的依赖关系,而活性炭载体的灰分,pH值及中孔的孔容对催化剂活性影响较大。对活性炭进行适当的氧化改性处理可以提高催化剂的活性。促进剂与载体及活性组分之间存在强相互作用,当促进剂的含量改变时钌基催化剂的活性也产生明显变化,并且研究表明适当增大助剂K的含量可以提高催化剂的低温活性。; 赵波韩文锋霍超刘化章; 关键词：活性炭氨合成钌基催化剂 PH值孔容

Ru基及铁基氨合成催化剂操作条件与催化活性的比较: 2004年; 用高压氨合成催化剂性能评价装置研究了反应温度、压力、空速和氢氮比对活性炭负载的Ru基氨合成催化剂活性的影响,并与代表性的铁基催化剂(A301)进行了比较.在实验条件下,Ru的最佳反应温度为400℃左右,比相同条件下A301降低25℃左右.但是,Ru催化剂的反应性能受温度的影响明显比铁基催化剂大,由于受到明显的氢吸附阻碍作用,导致在低温条件下其活性下降明显.氢氮比实验也证实了这一点,A301随氢氮比变化活性变化不大,Ru的催化活性受氢氮比影响非常大,当氢氮比由3.0降为1.0～1.5,在350,375,400℃时催化剂活性分别提高了72%、57%和10%.由于Ru负载在孔隙发达的活性炭上,因此受空速影响比铁催化剂较大.; 韩文锋赵波唐浩东霍超刘化章; 关键词：RU A301 氨合成催化剂

超声处理对活性炭表面形态及负载催化剂活性的影响被引量：15: 2007年; 采用超声预处理活性炭,并用N_2物理吸附、X射线能谱仪(EDS)、透射电镜(TEM)、和场发射扫描电镜(FE-SEM)等表征手段,研究了超声预处理条件对活性炭表面结构、化学成分及表面形貌以及所负载钌基氨合成催化剂性能的影响。研究结果表明,超声预处理活性炭,可有效降低活性炭表面灰分和不稳定含氧基团的含量,从而提高所负载催化剂的活性。在实验范围内,当超声频率为39.0 kHz,功率为100w时,在10 000 h^(-1),10.0 MPa和400℃的反应条件下,钌基催化剂的反应速率达到了97.6 mmol/(g·h)。; 霍超于凤文范青明郑遗凡刘化章; 关键词：活性炭钌基催化剂分形维数

添加表面活性剂对掺钡纳米氧化镁负载钌基氨合成催化剂性能的影响被引量：4: 2008年; 以微波技术制备的掺钡纳米氧化镁为载体,以氯化钌为活性前驱体,通过在钌的浸渍液中添加不同种类及浓度的表面活性剂,制得了一系列的Ru/Ba-MgO催化剂,进而运用连续流动的高压装置、N2物理吸附、场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、X射线能量散射仪(XRD)、CO化学吸附对其进行了活性评价及表征。研究结果表明,在实验范围内,在浸渍过程中添加表面活性剂有利于Ru/Ba-MgO催化剂催化性能的提高,其中添加浓度为0.049%的OP-10制得的Ru/Ba-MgO催化剂活性最好,在10MPa,10000h-1和748K的反应条件下,其氨合成反应速率可达50.87mmol·g-1·h-1。; 霍超范青明邵红李一帆刘化章; 关键词：表面活性剂钌基催化剂合成氨

Fractal Evolving Theory and Growing Model of Olefin Polymerization Process被引量：1: 2003年; The surface morphology of Ti-Mg supported catalyst and the polyethyleneparticles are studied using scanning electron microscope(SEM) technology. The results show thateithen the catalyst's surface or polymer particle's surface is irregular and has fractalcharacteristics, which can be described by fractal parameter. The more interesting discovery is thatthe surface fractal dimension values of the polymer particles vary periodically with thepolymerization time. We call this phenomenon fractal evolution, which can be divided into the'revolution' stage and the 'evolution' stage. And then we present polymerization fractal growingmodel (PFGM), and successfully describe and/or predict the whole evolving process of thepolyethylene particle morphology under the different slurry polymerization (includingpre-polymerization) conditions without H_2.; 霍超孟濬任晓红阳永荣戎顺熙

掺钡纳米氧化镁负载钌基氨合成催化剂的还原性能及其机理被引量：10: 2009年; 采用超声共沉淀法制备了掺钡纳米氧化镁负载的钌基氨合成催化剂Ru/Ba-MgO和Ru/La-Ba-MgO.催化剂中Ba是以BaCO3的形式存在于MgO载体中,使用时需还原活化为BaO.采用升温-恒温-升温阶梯式的还原程序考察了还原条件对催化剂还原性能及催化性能的影响,并利用透射电镜、X射线衍射、H2脉冲化学吸附、热重及程序升温还原等分析手段,对催化剂在氢气气氛中的还原机理进行了探讨.结果表明,催化剂中BaCO3的热稳定性及Ru粒子是否聚结长大是影响催化剂活性的主要因素.在氢气气氛中,Ru/Ba-MgO催化剂的还原过程存在偶合反应,Ru的存在可加速该偶合反应的进行,进而促进催化剂还原,提高其催化活性.; 霍超夏庆华骆燕杨霞珍刘化章; 关键词：钡纳米氧化镁负载型催化剂氨合成偶合反应

活性炭载体的超声波处理对钌/活性炭氨合成催化剂催化性能的影响被引量：23: 2005年; 利用超声波处理活性炭,并采用场发射扫描电镜、X射线能谱、N2物理吸附和CO化学吸附等表征手段,考察了超声波处理对活性炭表面形貌、化学组成、表面织构和催化剂钌分散度的影响.以超声波处理的活性炭为载体,以钡和钾为助剂制备了一系列钌基氨合成催化剂,在10·0MPa,10000h-1和400℃的条件下进行了氨合成活性评价.结果表明,超声波处理可有效除去活性炭表面的杂质,提高中孔比表面积占BET比表面积的比例.超声波处理50min的活性炭表面的杂质含量较低,中孔比表面积适中,以其为载体制备的钌基催化剂的活性较高,催化氨合成反应速率可达94·8mmol/(g·h).; 于凤文计建炳霍超韩文锋李小年刘化章; 关键词：超声波处理钌活性炭氨合成

活性炭高温预处理对Ru基氨合成催化剂性能的影响: ＜正＞1971年Ozaki和Aika发现以活性炭为载体、钾为助剂的钌催化剂,在常压和250℃下,Ru-K／AC 催化剂的氨合成活性比熔铁催化剂在相同条件下提高了近10倍,这一成果的发现引起了全球注目。至今为止,国内外大量...; 朱虹韩文锋柴海芳刘化章; 文献传递

柠檬酸改性对掺Ba纳米MgO及其担载的Ru氨合成催化剂性能的影响被引量：6: 2011年; 采用超声-静电吸附法制备了一系列经柠檬酸改性的掺Ba纳米MgO及其负载的氨合成Ru催化剂.并采用场发射扫描电镜、X射线粉末衍射、N2物理吸附-脱附、电感耦合等离子体发射光谱及红外光谱等手段对样品进行了表征.结果表明,适量添加柠檬酸可有效调控Ba的掺杂量,从而使Ba-MgO结构与化学性质发生变化,其表面性能得到极大改善,最终导致相应Ru/Ba-MgO催化剂氨合成的低温活性显著提高.在10MPa,400°C,10000h-1的条件下,柠檬酸浓度为2.0mmol/L时制得的Ru/Ba-MgO催化剂出口氨生成速率达63.2mmol/(g·h),较未经柠檬酸改性的Ru/Ba-MgO催化剂活性提高了21%.; 霍超夏庆华潘美华杨霞珍骆燕刘化章; 关键词：纳米氧化镁氨合成

国家自然科学基金(20203016)

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