常州市工业科技攻关项目(CE2008091)
- 作品数:7 被引量:27H指数:3
- 相关作者:王公应曹平杨先贵辛阳唐聪明更多>>
- 相关机构:中国科学院重庆理工大学中国科学院研究生院更多>>
- 发文基金:常州市工业科技攻关项目国家科技支撑计划重庆市教育委员会科学技术研究项目更多>>
- 相关领域:理学化学工程更多>>
- 碳酸二甲酯和乙酸苯酯合成碳酸二苯酯的研究——焙烧温度对MoO_3催化剂性能的影响被引量:1
- 2011年
- 用焙烧法制备了碳酸二甲酯(DMC)与乙酸苯酯(PA)酯交换合成碳酸二苯酯(DPC)反应的正交晶系MoO3催化剂,并用N2吸附-脱附法(BET)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)等表征手段,考察了焙烧温度对催化剂结构和催化性能的影响.结果表明,随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积逐渐减小,正交晶系MoO3的(110)、(021)晶面强度逐渐减弱,(020)、(040)、(060)晶面强度增强,(021)和/或(110)晶面有利于酯交换反应.过高的焙烧温度,使得正交晶系MoO3晶体结构发生变化,催化剂活性降低.另外,本文通过改变物料投加顺序,就MoO3催化DMC和PA合成DPC反应机理进行了探索.
- 曹平杨先贵辛阳王公应
- 关键词:焙烧温度MOO3碳酸二甲酯乙酸苯酯碳酸二苯酯
- 负载型MoO_3/SiO_2催化碳酸二甲酯和乙酸苯酯合成碳酸二苯酯被引量:2
- 2014年
- 采用溶胶-凝胶法制备用于碳酸二甲酯(DMC)和乙酸苯酯(PA)合成碳酸二苯酯(DPC)的MoO3/SiO2催化剂,并对其进行N2吸附-脱附、XRD表征。考察焙烧温度、MoO3负载量以及反应条件等对该催化剂在DMC和PA酯交换反应中催化性能的影响。结果表明,焙烧温度为500℃、MoO3负载量(m(MoO3)/m(MoO3+SiO2))为0.20时,制备得到的MoO3/SiO2催化剂在DMC和PA酯交换反应中的催化性能最优,在适宜的反应条件(m(Catalyst)=6.0g,n(PA)=1.0mol,n(PA)/n(DMC)=2,T=180℃,t=5h)下,DMC转化率达71.1%,甲基苯基碳酸酯(MPC)及DPC的选择性分别为52.0%和43.5%。随着MoO3负载量的增加,MoO3/SiO2催化剂比表面积降低,但催化性能却逐渐变好;载体SiO2为无定形,活性组分MoO3的(021)、(110)、(040)晶面取向随负载量的增加而发生改变,因此,催化剂的催化性能与活性组分MoO3的晶面取向和载体与活性组分间的协同作用有着一定的关系,择优取向晶面(021)、(110)更有利于DMC和PA合成DPC反应。
- 曹平王公应
- 关键词:碳酸二甲酯乙酸苯酯碳酸二苯酯
- 氧化钼催化碳酸二甲酯和乙酸苯酯合成碳酸二苯酯被引量:3
- 2011年
- 对比测定了几种氧化物催化剂对碳酸二甲酯(DMC)与乙酸苯酯(PA)酯交换合成碳酸二苯酯(DPC)反应的催化活性。实验结果表明,通过直接焙烧法自制的MoO3催化剂对该反应具有良好的活性,且适宜的焙烧温度为400,500℃。以在400℃下焙烧的MoO3为催化剂,考察了反应条件对DMC与PA酯交换合成DPC反应的影响,并考察了MoO3催化剂的重复使用性能。在优化的反应条件(n(DMC)∶n(PA)=1∶2,n(MoO3)∶n(PA)=0.05,180℃,6 h)下,DMC转化率为74.0%,DPC和甲基苯基碳酸酯的选择性分别为39.5%和56.7%。MoO3催化剂可以多次再生重复使用,是一种高效的酯交换催化剂,具有工业化前景。
- 曹平杨先贵马飞唐聪明康涛王公应
- 关键词:酯交换碳酸二甲酯乙酸苯酯碳酸二苯酯
- 碳酸二甲酯和乙酸苯酯合成碳酸二苯酯——MoO_3催化剂的失活研究被引量:2
- 2012年
- 利用直接焙烧法在400℃焙烧(NH4)6MoO7O24.4H2O制备了碳酸二甲酯(DMC)与乙酸苯酯(PA)酯交换合成碳酸二苯酯(DPC)反应的正交晶系MoO3催化剂,通过比表面积(BET)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)等技术,对MoO3催化剂在失活前后的结构和形貌进行了分析,探讨了MoO3催化剂的失活行为.结果表明,正交晶系MoO3的(021)、(110)晶面有利于酯交换反应,多次使用后,催化剂表面有无定形碳的物理沉积,催化剂比表面积降低,催化剂颗粒长径比发生了改变,催化剂(021)、(110)晶面衍射峰强度减弱,进而导致了MoO3催化剂的失活.
- 曹平杨先贵辛阳王公应
- 关键词:MOO3碳酸二甲酯乙酸苯酯碳酸二苯酯失活
- 三氧化钼催化碳酸二甲酯和乙酸苯酯合成碳酸二苯酯
- 对比了几种不同氧化物用于碳酸二甲酯与乙酸苯酯酯交换合成碳酸二苯酯反应的催化性能。研究表明,自制三氧化钼催化剂具有良好的催化活性,该催化剂上碳酸二甲酯转化率为74.0%,碳酸二苯酯和甲基苯基碳酸酯的选择性分别为39.5%和...
- 曹平杨先贵唐聪明姚洁王越王公应
- 关键词:三氧化钼碳酸二甲酯乙酸苯酯碳酸二苯酯
- 文献传递
- 钼-钛复合氧化物催化碳酸二甲酯和乙酸苯酯合成碳酸二苯酯被引量:2
- 2013年
- 采用溶胶-凝胶法制备了用于碳酸二甲酯(DMC)与乙酸苯酯(PA)酯交换合成碳酸二苯酯(DPC)的钼-钛复合氧化物催化剂,考察了Mo/Ti物质的量的配比、反应条件等因素对催化剂性能的影响。结合比表面积(BET法)、X-射线衍射等测试技术对催化剂进行了表征。结果发现,在焙烧温度为500℃,nMo∶nTi=5∶2条件下制得的催化剂活性最高,在优化的反应工艺条件(t=4 h,θ=180℃,wcat/wPA=0.08,nPA/nDMC=2)下,DMC的转化率为74.0%,甲基苯基碳酸酯(MPC)及DPC的选择性分别为51.0%,45.5%。比表面积测试结果表明,TiO2的添加,增大了催化剂的比表面积,有利于催化反应的进行。X-射线衍射测试结果表明,钼-钛复合氧化物中,MoO3具有良好的结晶形态,为α-MoO3,没有发现TiO2、Mo-Ti复合氧化物新物种的结晶相,说明TiO2、Mo-Ti复合氧化物新物相为无定型化合物,并高度分散在整个复合氧化物体系中。
- 曹平杨先贵辛阳王公应
- 关键词:碳酸二甲酯乙酸苯酯碳酸二苯酯
- MoO_3催化碳酸二甲酯与乙酸苯酯合成碳酸二苯酯被引量:17
- 2009年
- 采用焙烧法制备了MoO3催化剂并将其用于碳酸二甲酯(DMC)与乙酸苯酯(PA)合成碳酸二苯酯(DPC)反应,考察了焙烧温度对催化剂性能的影响,并用X射线衍射(XRD)对催化剂结构进行了表征.结果发现,在400或500oC焙烧的催化剂具有良好的催化性能,DMC转化率为73.9%,DPC和甲基苯基碳酸酯的选择性分别为39.5%和56.5%.XRD结果表明,该催化剂物相组成为正交晶系MoO3,且(021)或/和(110)晶面有利于酯交换反应.催化剂使用5次后DMC转化率从73.9%降至10.2%,多次重复使用后的催化剂在空气气氛中于400或500oC焙烧即可再生,再生后催化剂的性能几乎和新鲜催化剂相当.
- 曹平杨先贵唐聪明杨建姚洁王越王公应
- 关键词:三氧化钼酯交换碳酸二甲酯乙酸苯酯碳酸二苯酯
- 酯交换法合成碳酸二苯酯的技术分析被引量:8
- 2010年
- 从化学反应热力学可行性、工艺流程、原子经济性等方面对合成碳酸二苯酯(DPC)的3种酯交换法(碳酸二甲酯(DMC)与苯酚酯交换法、草酸二甲酯(DMO)与苯酚酯交换法、DMC与乙酸苯酯(PA)酯交换法)进行了分析。DMC与苯酚酯交换法、DMO与苯酚酯交换法的反应平衡常数较小,需要将甲醇移出以利于反应向产物方向移动,反应时间长,过程设计复杂,工程投资较大;DMC与PA酯交换法涉及的主要反应的反应平衡常数较大,反应比较容易进行,具有反应时间短、反应过程设计简单等特点,且副产物可以通过转化再利用,实现"100%原子利用率",极具工业化前景。提出了加大研究开发和投资力度,以加快DMC与PA酯交换法合成DPC工业化进程的建议。
- 曹平石卫兵杨先贵康涛雷永诚王公应
- 关键词:酯交换法碳酸二苯酯碳酸二甲酯草酸二甲酯乙酸苯酯