国家科技支撑计划(2007BAE08B02) 作品数:25 被引量:90 H指数:6 相关作者: 魏可镁 林建新 王榕 倪军 王自庆 更多>> 相关机构: 福州大学 中国石油天然气集团公司 更多>> 发文基金: 国家科技支撑计划 国家自然科学基金 中国石油科技创新基金 更多>> 相关领域: 理学 化学工程 一般工业技术 环境科学与工程 更多>>
柠檬酸对Ru/AC氨合成催化剂结构和活性的影响 被引量:6 2009年 使用柠檬酸(CA)修饰石墨化活性炭(AC)和钌以改善Ru/AC催化剂中钌粒子的尺寸分布和催化剂的活性,并通过透射电镜(TEM)、热重分析(TGA)、CO化学吸附和N2物理吸附等方法研究了柠檬酸对AC和Ru/AC催化剂织构、钌的分散度和催化剂的活性等性质的影响.结果表明,负载的柠檬酸优先吸附于活性炭微孔,少量柠檬酸即可大幅度降低活性炭的比表面积,增加活性炭表面含氧官能团的数量,改善了钌粒子分布.最佳负载顺序是柠檬酸和氯化钌依次负载.在活性炭中添加适量的柠檬酸对催化剂的低温活性有显著影响.柠檬酸处理后的Ru/AC催化剂活性最大提高幅度为21.4%. 倪军 王榕 林建新 魏可镁关键词:柠檬酸 钌 分散度 活性 氨合成 用作催化剂载体的碳纳米管-氧化铝复合材料的制备 被引量:1 2009年 用负载有Ni—Cu双活性金属的δ,θ-Al2O3作为催化剂,考察以化学气相沉积法合成碳纳米管-氧化铝复合材料的制备条件.实验表明,在Ni—Cu活性组分负载量为10‰(质量分数),Ni:Cu=4:1(质量比),反应温度730℃、反应气组分为C2H2:H2=25:75条件下反应30min,所生成的碳纳米管最好,得碳率可达15.7%.采用XRD、TGA/DTG等方法对生成的CNTs和复合材料的结构进行表征.结果表明:在所合成的碳纳米管-氧化铝复合材料中,碳纳米管在氧化铝载体的表面呈均匀覆盖,管径大小均匀,其外径约为60nm,而且碳纳米管间相互缠绕.与δ,θ-Al2O3基体相比,复合材料的比表面积由82.1增加到106.2m^2/g;比孔容积略有减小,出现了一类较小的中孔(1.6—2.1nm)结构. 林磊 王榕 林炳裕 黄勤 魏可镁关键词:碳纳米管 化学气相沉积法 复合材料 催化剂载体 Mg促进的Ru-Ba/AC高效氨合成催化剂(英文) 2011年 通过X射线衍射、CO化学吸附、X射线光电子能谱和氨合成活性测试等手段,研究了Mg助剂对Ru/AC催化剂组分分布和活性的影响.结果显示,适量Mg的添加有利于Ba和金属Ru粒子在活性炭表面的均匀分布,从而提高了催化剂活性. 倪军 王榕 孔繁华 张天釜 林建新 林炳裕 魏可镁关键词:钡 钌 氨合成 Ru/Ba-ZrO2催化剂的制备及其氨合成性能研究 被引量:4 2013年 分别采用柠檬酸络合法、改性共沉淀法和湿浸渍法制备了掺Ba纳米ZrO2材料,负载Ru后用于催化氨合成反应.采用X射线衍射、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、N2物理低温吸附、H2程序升温还原技术(H2-TPR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和CO化学吸附对载体材料和催化剂进行了表征.结果表明,不同方法制备载体的物相结构和织构性能均有明显差别,负载Ru后催化剂的氨合成性能差别也较大.其中,以柠檬酸络合法制备的载体材料中Ba以BaZrO3的形式存在,钙钛矿型BaZrO3具有较强的供电子能力,电子可以通过Ru与载体间强相互作用传递到Ru表面,有效地促进N≡N的断裂,使催化剂的低温活性显著提高.在425℃,3 MPa,空速为10000 h-1条件下,出口氨浓度为5.72%.其氨合成活性分别是改性共沉淀法和湿浸渍法制备催化剂的3.8倍和14.3倍. 王自庆 陈赓 林建新 王榕 魏可镁关键词:钡 二氧化锆 钌 氨合成 沉淀方法对Ru/CeO_2氨合成催化剂催化性能的影响 被引量:8 2009年 采用沉淀法制备了Ru/CeO2氨合成催化剂,并运用N2物理吸附、X射线衍射、X射线荧光光谱、CO吸附和H2程序升温还原等技术对其进行了表征,考察了沉淀时反应液的并流、反加、正加以及沉积-沉淀对所制备的Ru/CeO2催化剂氨合成性能的影响.结果表明,不同制备方法所得到的催化剂,其氯残留量和载体的还原性能都存在明显的差别,最终影响了催化剂的氨合成活性,其中采用正加法制备的催化剂上氯残留量少,载体易还原,因而催化活性最高,在10MPa,10000h-1,450oC反应时,NH3浓度达到11.9%. 罗小军 王榕 林建新 魏可镁关键词:氨合成 二氧化铈 钌 共沉淀 还原条件对Ru/CeO2氨合成催化剂性能的影响 通过共沉淀法制备了Ru/CeO2氨合成催化剂,考察了还原条件对其氨合成性能的影响。通过CO化学吸附和XPS等表征手段,对还原条件影响Ru/CeO2催化剂氨合成性能的原因进行探讨。结果表明:还原温度为500℃、还原时间为4... 罗小军 王榕 魏可镁关键词:CEO2 钌 氨合成 文献传递 新型碳材料在催化领域中的应用及进展 被引量:19 2016年 碳材料以其优异的性能和独特的结构,已成为国内外研究的热点,在催化领域中常被用作催化剂和催化剂载体,有效提高了贵金属的利用效率.同时,新型碳材料的兴起也不断吸引着人们的目光.我们综述了普通活性炭、富勒烯、碳纳米管和石墨烯在工业催化反应中的一些应用情况,综述了它们作为催化剂和载体在催化反应中的实际应用和研究进展,最后展望了碳材料在催化领域中的未来发展前景. 倪军 罗小芳 詹勇 林建新关键词:碳材料 催化剂 钙钛矿型BaZrO_3负载钌催化剂氨合成和性能研究 被引量:3 2013年 采用柠檬酸络合法制备了钙钛矿型BaZrO3纳米材料,负载Ru以后用于催化氨合成反应,研究了BaZrO3前驱体焙烧温度对载体结构和Ru/BaZrO3催化剂氨合成反应性能的影响。以X射线衍射(XRD)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、N2物理吸附、扫描电镜(SEM)和H2程序升温还原技术(H2-TPR)等方法对载体材料和催化剂进行了表征。结果表明,随着焙烧温度的升高,材料的比表面积和孔容均不断降低,但是有利于BaZrO3的生成。在750℃条件下焙烧得到的催化剂表现出最高的氨合成活性。在425℃,5 MPa,空速为10 000 h-1条件下,出口氨浓度可以达到9.12%,这可能是由于载体与活性金属间的强相互作用和载体的强电子传导综合作用所致。 王自庆 林建新王 榕魏 可镁关键词:焙烧温度 钌 氨合成 助剂对活性炭负载钴催化剂氨合成活性的影响 被引量:1 2009年 采用四槽高压连续流动反应器研究了添加助剂Ba、K和Sm对活性炭负载钴催化剂氨合成活性的影响,结果发现,添加助剂Ba、K和Sm可以提高催化剂的氨合成活性,其中,Ba的促进效果最好,Ba与Co物质的量比为0.3时,催化活性最高。在Ba-Co/AC催化剂中,助剂Sm的加入降低了催化剂的氨合成活性,而少量K助剂(K与Co物质的量比为0.25~0.5)可以提高其催化性能,在10 MPa、10 000 h^(-1)和450 ℃条件下,双助剂催化剂的氨合成活性可达120 mmol·(g·h)^(-1),进一步增加K的量,其氨合成活性下降。 林炳裕 林建新 王榕 魏可镁关键词:无机合成化学 助剂 氨合成 A novel fused iron catalyst for ammonia synthesis promoted with rare earth gangue 被引量:6 2008年 Rare earth gangue, which mainly consists of mixtures of light rare earths such as lanthana, ceria, neodymium oxide and praseodymium oxide, was used as the promoter of fused iron catalysts for ammonia synthesis. The result showed that the activity of the catalyst promoted with rare earth gangue was comparable with those of commercial iron catalysts with high amount of cobalt. The role of rare earths was owed to their advantages for favoring the deep reduction of the main composite in catalyst, i.e., iron oxide. This fmding indicated that the use of rare earth gangue could decrease the content of cobalt or even completely replace cobalt, which was used to be regarded as unsub- stitutable promoters for high performance ammonia catalyst; therefore, the cost of fused iron catalysts would decrease significantly. 俞秀金 林炳裕 林建新 王榕 魏可镁关键词:PROMOTER