江西省自然科学基金(0620025) 作品数:14 被引量:27 H指数:3 相关作者: 钟起玲 任斌 田中群 饶贵仕 钟艳 更多>> 相关机构: 江西师范大学 厦门大学 天津大学 更多>> 发文基金: 国家重点实验室开放基金 江西省自然科学基金 国家自然科学基金 更多>> 相关领域: 理学 一般工业技术 更多>>
Au_(core)@Pt_(shell)/GC电极上甲醇解离中间体CO氧化的SERS研究 被引量:3 2008年 本文采用共焦显微拉曼系统对不同介质中甲醇解离中间体CO在Aucore@Ptshell/GC电极上的氧化行为进行了研究。结果显示,不论在酸性、中性还是碱性介质中,甲醇均能在Aucore@Ptshell/GC电极上自发氧化解离出强吸附中间体CO;较低电位下,CO在酸性和中性介质中以线性吸附为主,碱性介质中则以桥式吸附为主。此研究表明,电极在中性及碱性介质中对甲醇解离中间体CO的电氧化比在酸性介质中有更好的催化活性,原位表面增强拉曼光谱技术有望拓展成为研究电催化反应的有效工具。 饶贵仕 王国富 吴志祥 易飞 钟艳 钟起玲 任斌 田中群关键词:电氧化 表面增强拉曼光谱 铂纳米空球修饰玻碳电极对甲醛的电催化氧化行为 被引量:3 2013年 以纳米硒球为模板,H2PtCl6为前驱体,以抗环血酸为还原剂,SDSN作稳定剂,在室温下批量制备了铂纳米空球(PtHollow)及其修饰玻碳(GC)电极(PtHollow/GC)。使用XRD、SEM和TEM等检测技术表征了其形貌与结构,结果表明,所制备的铂纳米空球分散性好,粒径比较均匀,约为120nm;球壳多孔,壳厚<10nm,由多维、多级的多晶铂原子团簇所构建。以甲醛为探针分子,采用循环伏安及计时电流等常规电化学方法比较了电活性面积基本一致的PtHollow/GC和电沉积铂纳米粒子(Ptnano)修饰GC电极(Ptnano/GC)催化甲醛氧化的性能,结果显示,位于0.64V处的氧化峰电流密度,前者是后者氧化峰电流密度的1.5倍;氧化电流密度为0.5mA.cm-2处的氧化电位,前者比后者负移了约30mV。实验结果表明,与Ptnano/GC电极相比,甲醛在PtHollow/GC电极上氧化的活化能低,反应速度快,催化活性高。所得结果为直接甲醛燃料电池阳极催化剂的研制提供了一定的实验与理论依据。 程美琴 林剑云 邓小聪 张贤土 钟起玲 任斌 田中群关键词:循环伏安 以Ag为模板制备Pt纳米空球及其对甲醇氧化的电催化性能 被引量:3 2014年 以硝酸银为前驱体,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为表面活性剂,抗坏血酸(AA)为还原剂,在18℃下通过调节氢氧化钠的加入量合成了2种不同粒径的银溶胶;以银溶胶为模板,在室温下合成了不同粒径的铂包银(Ag@Pt)实心纳米粒子;用浓氨水除去Ag核得到球壳上含残留银的铂纳米空球[(Pt-Ag)hollow]及其修饰玻碳(GC)电极[(Pt-Ag)hollow/GC];再用电化学法除去(Pt-Ag)hollow/GC电极上的残留银后,制得铂纳米空球(Pthollow)修饰的GC电极(Pthollow/GC).采用扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、能量色散谱仪(EDS)和X射线衍射仪(XRD)等表征了Pthollow的形貌、组成和结构;以甲醇为探针分子,研究比较了Pthollow/GC和实心铂纳米粒子(Ptnano)修饰GC电极(Ptnano/GC)对甲醇氧化的电催化活性.结果表明,Pthollow分散性好,粒径比较均匀;球壳多孔,具有粗糙的内外表面,比表面积大,是由铂原子和多维多级的铂原子团簇构建的结晶度不高的多晶铂;Pthollow/GC对甲醇的电催化氧化活性明显优于Ptnano/GC电极,且大大降低了贵金属Pt的用量. 熊婷 林剑云 商中瑾 张贤土 林旋 田伟 钟起玲 任斌关键词:电催化氧化 金纳米空球表面吸附行为的SERS研究 2014年 以硒球为模板合成了金纳米空球及其修饰玻碳电极,采用 SEM、XRD 和电化学循还伏安(CV)法,对金纳米空球的表面形貌和晶体结构进行了表征.实验结果表明:其粒径约为150 nm,壳厚约为25 nm,球壳表面由荔枝状的金原子簇团所构建,为多晶面心立方结构;应用电化学原位表面增强拉曼光谱技术,以吡啶为探针分子,初步研究了金纳米空球的 SERS 活性,计算其增强因子约为7.6x10^4;通过电化学和电化学原位表面增强拉曼光谱技术考察了硫氰根离子在金纳米空球上的吸附与氧化行为,发现在-0.80-0.60 V 的电位区间,SCN -离子通过电位调制可分别以 S 和 N 端竞争吸附在金纳米空球表面,但在0.60 V时,SCN -就开始氧化成 OCN -离子,当电极电位≥0.70 V 时,主要检测到位于2223 cm -1处OCN -离子在双电层的溶液谱.研究结果可为谱学电化学、电分析生物检测和靶向药物制备与检测等领域带来某些应用. 商中瑾 饶贵仕 钟艳 颜亮亮 熊婷 张贤土 林旋 田伟 钟起玲关键词:金 表面增强拉曼光谱 Aucore@Ptshell/GC电极上甲醇解离中间体CO氧化的SERS研究。 <正>甲醇具有理论能量密度高、储存方便等优点,在发展直接燃料电池中具有潜在的应用价值,因此对其电催化氧化过程的研究一直是电化学科研工作者所关注的热点之一。然而,甲醇氧化解离出的毒性中间体 CO 吸附在电极表面,大大降低了... 饶贵仕 王国富 吴志祥 钟艳 钟起玲 任斌 田中群文献传递 不同Pt壳厚度Au_(core)@Pt_(shell)纳米粒子SERS效应 2010年 以Au粒子(55nm)为核,抗坏血酸为还原剂,将不同量的Pt沉积在Au核上,制得可控壳层厚度(0.3~6nm)的Pt包Au纳米粒子(Aucore@Ptshell).用紫外-可见吸收光谱、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)和电化学循环伏安法等观测Aucore@Ptshell纳米粒子的表面形貌、结构和性能.另以SCN-为探针,考察了Pt壳厚度对Aucore@Ptshell纳米粒子SERS信号的影响.结果表明,SCN-离子的SERS信号强度随Pt壳厚度的增加呈指数衰减,当Pt壳厚度为1.4nm时,Aucore@Ptshel纳米粒子表现出铂良好的电化学性能,又具有较强的SERS活性. 钟艳 颜亮亮 饶贵仕 邓小聪 温飞鹏 徐金龙 钟起玲关键词:SERS活性 乙醇在不同介质中电氧化的原位表面增强拉曼光谱研究 被引量:3 2007年 采用常规电化学伏安技术和电化学原位表面增强拉曼光谱(in-situ SERS)技术研究了不同介质中乙醇在粗糙铂电极上的电催化氧化行为.发现不论在酸性、中性还是碱性介质中,乙醇均能在粗糙铂电极上自发氧化解离生成强吸附中间体CO;碱性介质中,CO在粗糙铂电极上基本氧化完全的电位(0.20 V)比中性和酸性介质中(0.50 V)负移了约0.30 V.而乙醇在粗糙铂电极上CV正向扫描的氧化峰电位(-0.20 V)比酸性介质中(0.65 V)负移了约0.85 V.比较不同介质中乙醇和CO在粗糙铂电极上的氧化峰电流和峰电位可以发现,粗糙铂电极在碱性介质中对乙醇和CO的电催化氧化活性比中性和酸性介质中更强;可以推测,不论在酸性、中性还是碱性介质中,乙醇在粗糙铂电极上的氧化过程均按双途径机理进行. 钟起玲 张兵 丁月敏 刘跃龙 饶贵仕 王国富 任斌 田中群关键词:乙醇氧化 碱性介质 Pt纳米空球壳厚的可控制备及对甲酸的电催化氧化 被引量:1 2013年 本文以约120 nm的-Se球为模板,抗坏血酸为还原剂,H2PtCl6为前驱体,通过改变氯铂酸的用量可控合成了不同壳厚的纳米铂空球(Pthollow)及其修饰玻碳(GC)电极(Pthollow/GC);采用扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)、能量色散X射线(EDX)谱、X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)谱和选区电子衍射(SAED)图等表征其形貌、组成与结构;以甲酸为探针分子,采用循环伏安和计时电流法研究了甲酸在Pthollow/GC电极上的电催化氧化行为.结果表明,所制备的Pthollow分散性好、粒径比较均匀,其多孔球壳是由多维多级的铂原子团簇所构建,呈现多晶铂的结构与性质;当RPt/Se=1.2时,所合成Pthollow对甲酸的电催化氧化活性最高,且明显优于电沉积铂(Ptnano)修饰GC电极(Ptnano/GC),为直接甲酸燃料电池(DFAFC)阳极材料的优化制备提供了一定的实验与理论依据,有潜在的应用推广价值. 林剑云 程美琴 张贤土 商中瑾 熊婷 林旋 田伟 钟起玲 任斌关键词:甲酸 电催化氧化 金-铂纳米空球催化甲醇氧化的行为 2010年 介绍了以硒溶胶为模板,研制金-铂纳米空球[(Au-Pt)HN]及其修饰玻碳(GC)电极[(Au-Pt)HN/GC]的方法;用SEM、HR-TEM、UV-Vis、XRD和电化学循还伏安等方法检测了(Au-Pt)HN的表面形貌、结构与组成;碱性介质中,利用常规电化学方法研究了(Au-Pt)HN/GC对甲醇的电催化氧化行为,考察了金、铂配比不同的(Au-Pt)HN对催化甲醇氧化性能的影响,得出金、铂配比不同的(Au-Pt)HN对催化甲醇氧化的活性顺序为:20∶1>50∶1>100∶1>10∶1>5∶1。 钟艳 温飞鹏 徐金龙 程美琴 邓小聪 颜亮亮 张贤土 钟起玲 任斌 田中群关键词:甲醇 电催化氧化 不同介质中甲醛在Aucore@Ptshell/Pt电极上氧化的原位SERS研究 被引量:3 2009年 应用化学还原法合成了Aucore@Ptshell纳米粒子,并用扫描电子显微镜(SEM)和能量色散光谱(EDS)对其进行了表征;采用电化学原位表面增强拉曼散射(SERS)光谱技术研究了不同介质中甲醛在Aucore@Ptshell/Pt电极上的电催化氧化行为,获得了不同介质中甲醛在Aucore@Ptshell/Pt电极上电催化氧化行为的原位SERS谱.研究结果表明,不论在酸性、中性还是碱性介质中,甲醛均能在Aucore@Ptshell/Pt电极上自发氧化解离出强吸附中间体CO,只是在碱性介质中桥式吸附CO的比例明显增大,且桥式吸附比线形吸附CO更易被氧化,使CO在碱性介质中基本氧化完毕的电位比在中性及酸性介质中提前了约950 mV.分子水平的研究结果表明,CO和甲醛在碱性介质中比在中性和酸性介质中更易被氧化. 饶贵仕 章磊 柯慧贤 钟起玲 任斌 田中群关键词:表面增强拉曼散射光谱 甲醛 电催化